氧化石墨烯(GO)、碳纳米管(CNT)作为纳米填料具有优良的性能，与聚合物基体形成的纳米复合材料具有良好的强度、弹性、抗疲劳等性能，应用领域广泛。然而，氧化石墨烯、碳纳米管具有比表面积大、表面能高等特点，与聚合物复合物复合时不易分散，复合材料的性能不能最大限度得到发挥。三维（3D）氧化石墨烯/碳纳米管气凝胶的出现可以有效解决其在聚合物中的分散问题。由于制备氧化石墨烯-碳纳米管气凝胶是冷冻干燥法制成的，而水结冰时形成冰花，难以形成均质的气凝胶，严重影响复合材料的最终性能。因此，多年来研究者只是将气凝胶做成很小尺寸的柱状进行复合材料的制备，忽略或者回避了这个严重的问题，并且只能研究复合材料的非标准抗压测试，而对于其他多项力学性能的标准测试未能涉及。因此突破这一关键技术瓶颈，成功地制备出具有大尺寸的、能够进行各类标准性能测试的、均匀的三维互穿网络纳米骨架结构的氧化石墨烯/碳纳米管气凝胶及其聚合物复合材料迫在眉睫。 本研究主要针对氧化石墨烯/碳纳米管在聚合物基体中不易分散问题，首先制备了具有三维网络结构的大尺寸氧化石墨烯/碳纳米管气凝胶（GOCA），并且有效的解决在制备大尺寸GOCA产生的冰花问题，进一步以GOCA为增强骨架，通过原位聚合在上述气凝胶中形成聚苯乙烯（PS）复合材料（GOCA/PS）。并系统研究了不同复合方式、GO与CNT的质量比以及GOCA在复合材料中的质量含量对GOCA/PS复合材料性能的影响，得出了最佳配比：当GO与CNT的质量比为7:3，并且GOCA在复合材料中的质量含量为1.1 wt%时，所制备的复合材料具有较高性能。GOCA/PS的拉伸、弯曲、冲击和压缩强度分别达到最大值16.853 MPa、30.041 MPa、92.669 MPa和14.875 kJ/m2，分别比纯PS提高103.3%、60.3%、177.0%与611.0%。此外，本研究所制备的3D氧化石墨烯/碳纳米管气凝胶就有较高的吸波性能，最小反射损耗值(RL)为-40.34dB。本研究发展了一种新的复合方法，为新型复合材料的设计提供了新思路，氧化石墨烯气凝胶作为增强骨架可以增强热塑性聚合物，也可以增强热固性聚合物，拓展了复合材料的应用领域，可在民用、军工、航空航天等领域具有潜在的应用。