受微机械互锁结构启发的多孔硅基多级填料填充复合树脂及其在牙体缺损修复中的应用

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龋齿(蛀牙)是最常见、最严重的口腔疾病,全球超35亿人口饱受困扰,成为全球公共健康的巨大挑战。牙科复合树脂凭借其美观性好和操作简便等优点,成为当前治疗龋齿的重要材料。优异的填料与基质间界面相互作用有利于增强载荷承受和应力转移能力,提高复合树脂力学性能和延长服役寿命。目前,填料表面硅烷化修饰是提高界面性能最常用的方法,但形成的酯键或醚键易在口腔环境中水解,减弱界面性能。课题组前期研究表明,树枝状多孔二氧化硅(DPS)的多孔结构有利于有机基体渗入和贯穿,形成物理微机械互锁结构,提高树脂界面作用和力学性能。由物理机械嵌合理论可知,多孔填料的孔隙结构进一步决定了填料与基体的互锁程度。此外,由于DPS粒子的比表面积较高,致使其在树脂基体中负载量较低,无法满足牙体大面积缺损治疗对树脂力学性能的要求。因此,需进一步调控DPS粒子孔径并构建多级填料以提高负载量。 本工作通过化学自组装策略合成了四种孔径可调的DPS-x粒子,其中x为溶剂中醇的链长。通过探究孔径对树脂力学性能的影响确定了DPS最优孔径,进而将低比表面积的等径无孔s-SiO2与最优孔径DPS-pen复合作为初级填料,探究了初级填料组成对树脂性能影响规律。在此基础上,通过等球体紧密堆积模型计算并引入可充填于初级填料四面体空隙和八面体空隙中二级粒子,构建多级填料体系,系统研究了填料形貌及组成对复合树脂综合性能的影响规律。结果表明,同时填充两种二级粒子的填料体系(D3S7+Si178+Si90) 对复合树脂具有最佳增强效果和聚合特性。同时,与3M公司的Z350 XT树脂相比,该树脂表现出更好的生物学性能。因此,本文研发的多孔硅基填充复合树脂具有一定的临床应用前景。